图1：STO衬底上生长SRO异质结不同台阶结构的横截面高分辨透射电镜成像。在STO⁵-SRO²-STO⁵-SRO¹-STO（100）异质结中表现出两种不同的生长模式。
中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心张坚地，郭建东研究员，中国科学技术大学陶靖教授，特任研究员王臻及其合作者通过研究倾斜STO（001）衬底上STO⁵-SRO²-STO⁵-SRO¹异质结的原子结构，发现台阶边缘的混合截止（termination）面会破坏超薄SRO层的横向均匀性和完整性，为理解单层SRO的“死层”效应提供了新的视角。一般情况下，在期待以TiO₂-截止的STO衬底表面台阶边缘因受处理条件的影响会出现半层台阶（SrO截止区）从而形成混合截止面。原子分辨的扫描透射电镜观测结构表明，薄膜中存在两类具有代表性台阶生长模式（见图1）。第一类台阶边缘为单一截止面，薄膜是沿[011]方向生长，使平台间的SRO增加一个原胞。第二类台阶边缘为混合截止面，即存在单胞尺度的SrO截止区，薄膜是沿[1-10]方向生长，致使平台间的SRO减少一个原胞。
当SRO减小至单单原胞层时，第二类台阶会导致SRO层中断。由此诱导的SRO横向不连续性并且应该与单层SRO的独特输运和磁性的相关。台阶边缘较宽的SrO截止区可在低分辨表面探测手段（如普通原子力扫描显微镜）中辨别出来，但单胞尺度的SrO截止区则不容易明确区分。宽度为1个单胞SrO截止区可导致单层SRO中断，更宽的SrO截止区会破坏较厚SRO薄膜的连续性。原子级别的不连续性会最终导致电输运路径中断，从而导致超薄SRO薄膜及超晶格中非金属“死层”现象。因此，TiO₂截止面STO衬底上单一TiO₂截止面、单原胞高度台阶结构是生长高质量外延氧化物异质结构的重要条件。
图2：STO⁵-SROⁿ-STO⁵异质结(a)各单胞层的元素分布以及(b)铁磁性和电输运的测量结果。
此外，该团队结合实验和理论计算，对STO⁵-SROⁿ-STO⁵（n=1,2）异质结构进行了系统研究，发现由Ti-Ru混合引起的严重化学成份变化是单层（n=1）SRO金属性和铁磁性消失（“死层”效应）的原因（图2）。研究表明，当n=2时，异质结表现出金属和铁磁行为（c~128K），2个单胞的SRO八面体倾转消失，几乎保持化学成份比。密度泛函理论（DFT）计算发现，没有八面体倾转，化学计量比的STO⁵-SRO-STO⁵仍然表现出铁磁金属性，由Ti-Ru混合引起的Ru缺失导致了反铁磁性排序和单层SRO中绝缘行为的稳定化，是导致金属性和铁磁性丧失的原因。STO衬底上伴随台阶结构出现的非单一截止面，该是导致Ti-Ru混合的重要因素。在原子级别上，单一TiO₂表面的STO衬底是生长高质量单层SRO薄膜的前提，也是研究单层SRO基态的必要条件。
以上研究不仅拓宽对SRO“死层”现象根源的理解，在原子尺度上精确描述横向非均匀性将极大地帮助我们更好地理解超薄膜与超晶格的内禀物理性质。当SRO薄膜被用作各种电子和自旋电子学应用时，了解其在原子级别的结构变化对于优化器件的性能至关重要。相关成果发表在近期的《PhysicalReviewMaterials》(Editors'suggestion)和《PhysicalReviewB》上。物理研究所张坚地研究员、美国布鲁克海文国家实验室朱溢眉教授以及VanderbiltUniversity的教授为共通通讯作者。以上工作获得了科技部、国家自然科学基金委、中国科学院等项目的资助。
编辑：virens
