角分辨光电子能谱（ARPES）简介

大家好，我是2020级研究生李迟昊，来自张童老师课题组。浙江杭州人，中共党员，热爱打羽毛球。

大家好，我是2020级直博生郭楠，来自张童老师课题组。湖北荆门人，中共党员，热爱美食和美景，和一切动听的声音。

我们组的研究对象是复杂量子材料及其微结构，研究手段是角分辨光电子能谱（ARPES）和扫描隧道显微镜（STM）。ARPES作为测量晶体电子结构最直接的手段，在凝聚态物理实验中发挥着巨大的作用，今天我们来给大家介绍ARPES的原理及应用。

下面有请李迟昊与郭楠同学大家介绍ARPES技术！

基本原理[1]

ARPES基于光电效应，光照射到材料上并被电子吸收，然后电子从材料中逸出。ARPES作为一种光谱工具，人们可以利用光发射过程的运动学来推断电子从材料发射之前的结合能和晶体动量hk。常见的ARPES测量过程如下：一个单晶样品被能量为hν的单色光照射，导致电子在所有可能的方向上进行光发射。这些电子的一小部分由光电发射光谱仪收集，该光谱仪记录每个检测到的电子的动能
和发射角(ϑ,φ)。这里ϑ是相对于表面法线的极角，而ϕ是通常相对于实验几何或晶轴定义的方位角。基于能量和动量守恒，可以推导出发射前和发射后电子态之间的以下关系：

其中，是材料表面功函数，
是电子动量平行于样品表面的分量，
是光电子动能，是电子发射前的束缚能。

由于晶体结构的离散面内周期性，在整个光电发射过程中是守恒的（以面内倒易晶格矢量为模）。正交分量在通过表面的过程中不守恒，但可以在某些假设下推导出来。光发射过程的能量如下图所示。请注意，

，而是相对于费米能级而定义的束缚能。在实践中，对应于的
是通过将费米-狄拉克分布拟合到与样品电接触的多晶金属的光谱来校准的，电接触使得它们的费米能级相等。

2.设备

2.1分析器

分析器的作用是分离不同能量的光电子，并分析这些光电子的动量信息。现代光谱仪具有透镜元件，可用于记录电子的角度或空间分布。ARPES实验使用角度分布。探测器可以记录光电子的能量分布和角分布，这可以追溯到光电子发射前单粒子光谱函数[1]。我们常用的是半球型分析器，具有两组同心电极，产生径向电场。光电探测器可以记录不同动能的电子沿着径向维度分布的光电流。一般来说，分析器的能量分辨率可以到1meV，角分辨率小于0.1°。影响ARPES能量分辨率的主要因素主要来自入射光的单色性。

分析器示意图[1]

2.2光源

2.2.1氦灯（21.2eV）、激光等实验室常用光源

我们所说的氦灯，是一种以氦气为工作物质，放电发光的灯。气体在高压环境下被电离，最终回到电中性并发出光。由于气体分子的能级是一定的，在一定寿命条件下，可以认为气体离子中和后发出的光只有某些特定波长。氦灯主要发出21.2eV和40多eV两种能量的光，其中21.2eV的光是表面敏感的，符合表面物理的主题。我们一般通过单色器，选取21.2eV开展ARPES研究。在实际实验中，由于氦离子存在寿命等原因，发出的光是存在一定展宽的，导致能量分辨率有限；氦灯发出的光是非极化的，无法通过选择定则研究特定能带，会看到费米面附近所有的能带。由于能量分辨率受限，多条相近的能带较难分辨，多少有些“雪上加霜”的意味。总的来说，氦灯是一种相对廉价，维护成本低，足够开展表面物理研究的光源。

我们知道，激光的单色性很好，光子能量一般只能到达10eV。这样的光可以探测的布里渊区面积有限，但是优点是非表面敏感，能量分辨率好，光斑较小，适用于研究比较小的单晶样品。

2.2.2同步辐射实验[3]

同步辐射（Synchrotronradiation）泛指以相对论速度运动的带电粒子因在外加磁场中加速而发出的辐射。相较在家做实验（泛指氦灯等光源的ARPES系统），同步辐射因辐射光强度大、可以根据需求变更光子能量、相干性强等优势，被广大ARPES科研民工喜爱。

电子在环形粒子加速器中以相同能量做圆周运动，产生同步辐射。同步辐射可以基于洛伦兹力的相关知识简单了解。我们知道，洛伦兹力可以写为：

这里指的是回旋半径。对于相对论尺度的粒子，动量可以写成：

这里
是以粒子静止能量为单位的电子能量。这样，可以得到相对论尺度的粒子的回旋半径为：

根据电动力学的相关讨论，一个加速运动的粒子发出的辐射电场与视在加速度成正比。相对论速度的粒子发出的辐射被压缩到一个紧密准直的高度定向圆锥中，波长包含从远红外到硬X射线区域。值得一提的是，由于电子的加速度严格水平，同步辐射是极化光，可以根据选择定则观测不同的能带。现有同步辐射光源通常外加扭摆器（wiggler）或波荡器（undulator）以施加交替磁场，驱动电子沿着振荡路径前行，进一步促使电子发生同步辐射。